2011年，与徐峥、于波、雷恪生等合作主演的宫廷喜剧《大内低手》开播，赵丽颖首次触电喜剧题材。随后赵丽颖签约海润影视集团。并在2011年的琼瑶新剧《新还珠格格》中饰演晴格格一角，受到关注，扮相纯美、灵气逼人的晴儿成为争议颇多新版中为数不多受到观众认可的演员，并得到了琼瑶的肯定。
2013年5月5日，赵丽颖主演的电视剧《陆贞传奇》登录湖南卫视《金鹰独播剧场》，开播并以破三的收视率占据同时段全国卫视台收视榜首。在剧中饰演“陆贞”一角的赵丽颖，成为观众及网友热议的焦点，迅速登上某搜索网站女演员排行榜榜首，成为收视与人气双重保障的新生代电视剧花旦。
2013年7月13日，根据经典越剧电影《追鱼》改编的电视剧《追鱼传奇》登录湖南卫视第一周播剧场，剧中赵丽颖饰演了机灵可爱的女主角鲤鱼精红绫。该剧平均收视率达到1.25%，排名同时段全国第一，而平均收视份额也达到了8.51%，同样以绝对优势取得全国第一的好成绩。
2013年8月13日，电影《宫锁沉香》上映，赵丽颖颠覆以往的甜美形象，出演令人憎恶的反派角色琉璃。尝试反面角色的表演，让她冲破了“美貌萌妹子”的界定。角色淋漓尽致的演绎，让这个看起来有些冒险的尝试得到了不少业内人士的赞许，通过琉璃这角色的演技锻炼，赵丽颖有了跨跃式的进步。
2014年，开年即有根据席绢小说《交错时光的爱恋》和《戏点鸳鸯》改编的电视剧《错点鸳鸯·戏点鸳鸯》在东南卫视上星播出，剧中赵丽颖一人分饰两角，分别饰演善良的懦弱小姐苏幻儿和机灵勇敢的丫鬟杨意柳。该剧自登陆东南卫视黄金档，收视率节节攀升，一举冲进全国收视率前三，不断冲击着一线电视台的“江湖”地位。收官时，不负众望，令播出平台跻身全国前十。
